热电材料是能够实现热能和电能直接相互转化的一类新型能源材料, 在低品位废热发电、固态制冷、深空探测、局域空间精准温控等领域有重要应用。较低的转换效率是制约热电材料应用的主要瓶颈，Bi2Te3 基化合物是目前唯一规模化应用的近室温热电材料，其热电发电转换效率仅有~7% 。Mg基热电材料Mg3Bi2-xSbx具有低成本和在室温工作区的高热电性能，有望取代Bi2Te3基化合物成为下一代室温商用化材料。确定Mg基热电材料的微结构是认识和提升热电性能的前提，然而Mg3Bi2-xSbx (0 < x < 2)的微结构确认面临着Sb/Bi位点占据无序性、体系尺寸变化和体系计量比变化等多重维度的挑战。 

 中国科学院力学所非线性力学国家重点实验室微结构计算力学课题组和中国科学院山西煤化所/中科合成油联合团队针对先前发展的化学无序材料的微结构预测方法---“辣搜方法”（npj Computational Materials 9, 12 (2023)）进一步改进，增加了模型预训练和随机采样功能。模型预训练可以基于先前已有小样本小体系数据预训练机器学习势模型，提高了数据利用率和模型精度；在原来的枚举采样基础上增加了随机采样，随机采样可以使得“辣搜”方法的预测能力由有限体系扩展到准无限体系。利用改进的“辣搜”方法，我们探索了Mg3Bi2-xSbx (0 < x < 2)的原子晶胞结构。我们考察了在晶胞内原子数目N= 10、40 和 90三种不同尺寸的情况。计算结果显示三种不同尺寸下的结构均具有负的形成能，预示着它们在理论上是有可能稳定存在的。尽管形成能相似，但键序参数分析表明这些相的晶体结构非常不同。体系的尺寸在确定预测晶体结构的有序度方面起着重要的作用。随着体系尺寸的增加，预测结构的无序度也会增加。在较小的系统中，例如 10 和 40 原子系统，Sb 倾向于局域在有限数量的位点上，由于占据的位点数量有限，导致结构更加规则。然而，在较大的系统（例如 90 原子系统）中，径向分布函数表明Sb 在预测结构中的分布更加多样化，并且分布在整个结构空间的概率更高。我们的工作在理论上为后续研究Mg3Bi2-xSbx (0 < x < 2)热电性质提供了重要结构基础，同时为预测准无限体系的其他化学无序材料的微结构铺平了道路。 

 该研究成果以“Active-learning search for unitcell structures: A case study on Mg3Bi2-xSbx”为题发表于Computational Materials Science上。中国科学院力学所的彭庆研究员和袁晓泽博士为共同一作。此工作得到国家重点研发项目和力学所力英计划等项目的资助。