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成都大学余雪LPR:单光子上转换荧光粉中的声子辅助负热猝灭发布时间:2023年11月1日 来源:X-MOL

 创新点:团队通过简单的高温固相法制备了具有负热猝灭性能的KGaGeO4:Yb3+/Nd3+荧光粉,并通过Er3+作为探针探究了其声子辅助动力学过程,同时通过具有不同热响应行为的Nd3+和Er3+离子的非热耦合能级构建了具有优异灵敏度的温度探针。

 关键词:近红外发射,负热猝灭,声子辅助,温度探针

 在高温下,热扰动会抑制荧光粉中稀土能级的辐射跃迁过程,导致其在高的工作温度下发射强度急剧降低。通过大量研究工作者的研究,许多有效增强荧光材料热稳定性性能的策略被提出,其中,有效的声子辅助策略使得一些上转换荧光材料的荧光发射表现出与热猝灭相反的负热猝灭特性(图1)。

 在此,该团队制备并探究了KGaGeO4:Yb3+/Nd3+荧光粉的热稳定性行为,结果表明随着环境温度的升高,该荧光粉表现出异常的热增强荧光发射(图2),这一异常行为可能与如图2d所示的声子辅助过程有关。

 此外,由于Er3+离子的热耦合能级之间具有较小的能级差且对声子能量变化敏感,因此研究者通过Er3+离子作为探针证实了声子辅助的动力学过程,如图3所示。结果表明:在KGaGeO4:Yb3+/Nd3+荧光粉中引入Nd3+离子导致了Er3+离子2H11/2能级的电子布居数量急剧减少,这是由于Nd3+离子的单光子近红外发射过程伴随的声子辅助以及声子湮灭导致的。

 此外,由于Nd3+和Er3+离子表现出相反的热响应行为,其中,Nd3+离子表现出强的负热猝灭特性,而Er3+离子表现出与之相反的热猝灭行为,这提供了更大的荧光强度比(LIR),同时为实现具有优异相对灵敏度(Sr)的荧光测温提供了机会。结果表明,通过Nd3+和Er3+离子之间的非热耦合能级构建的温度探针表现出更为优异的Sr(图4)。

 相关工作 以“Phonon-Assisted Negative Thermal Quenching in a One-Photon Up-Conversion Phosphor for Thermometry”为题,发表在Laser & Photonics Reviews上,文章第一作者为成都大学博士研究生王超,通讯作者为成都大学余雪教授。

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